关于大脑的功能，鲍林曾经提出一种颇为重要的新见解，可惜它与精神医学研究的课题并没有多大的关系。多年来，他一直在思考着他在1952年从一位内科医生的谈话中听到的一个结论，就是氙气是一种绝妙的麻醉剂。他非常重视，因为根据他本人的经验，氙是自然界中最不活跃的惰性气体。与任何元素都不发生化学反应的元素，怎么会有如此神奇的生物学功效呢？
七年时间过去了，他终于找到了答案。他在浏览一篇关于一种具有长链结构的烷基置换按盐水化物结晶结构的论文时，突然想到水可能就是那种麻醉剂问题的答案。在此之前，他已表明，水分子可以聚集在其他几种元素尺寸相宜的分子周围，形成水化物。这是一种以其分子为核心且是多面体形状的框架，其特性与普通的水有明显的区别。水化物在某些方面的性状与冰晶体相像。如果在大脑中的蛋白质侧链周围形成了稳定的水化物，从而使氮气起到了麻醉剂的作用，那么又会发生怎样的情况呢P在形成这样一种水的框架结构的过程中，大脑中这种晶体就可能阻碍临近的蛋白质侧链和离子的运动，减小脑电波振荡的振幅，从而导致意识的丧失。用一种比喻的说法，就是氙气冻结了大脑的活动。
接下来的一年里，鲍林阅读了大量文献，他认识到，自己的理论不但在麻醉领域里是全新的概念，而且也适用于许多诸如氯仿和氧化氮那样的由水化物构成的其他麻醉剂。降低大脑的温度也能产生类似于麻醉剂的作用，这一现象对他的理论是一种有力的支持。鲍林认为，在这两种情况下，其结果也许都可能与微晶的形成有关。1960年春天，他开始起草一篇论文——并吩咐他的一位新来的学生设法找到有关的证据。这名学生就是弗朗克·卡奇普尔，以前在施韦策手下的医务主任，他后来跟鲍林来到了加州理工学院。在两次会议上，鲍林介绍了初步得到的结果，他的想法得到了与会者的好评，这使他深受鼓舞。一位有名的麻醉师称这些结果“非常巧妙”，“令人着迷”。尽管卡奇普尔尚未找到任何强有力的证据，鲍林还是决定将这些想法在杂志上发表。他的论文题目是“普通麻醉的分子学理论”，刊登在1961年7月号《科学》杂志上。鲍林将其视为十年前关于蛋白质结构研究以来自己所做的最重要工作。为了证明其结果的正确性，他又从自己的实验室中抽调了更多的人力投入这一课题的研究。
低温有利于结晶，对麻醉的要求就可以降低。为了检验这一理论，鲍林手下有一个研究小组使用金鱼作为试验动物进行了一系列实验。几十条金鱼被置于一只只碗里，碗中滴入一定剂量的麻醉药，并且配备了用于控制温度的仪器。研究人员密切地注视着一只只碗，随时检测温度的情况，议论着每一条金鱼是否真正进入了失去知觉的状态。化学系那些高年资化学家看到这一番景象，一个个摇晃着脑袋，表示不解。
鲍林在其他方面的研究进展都不大。那时，他在紧张地为和平事业而奔波，同时还要应付参议院国内安全小组委员会听证会，然而他还是赶在规定时间之前完成了《化学键的本质》第三版的修订工作。这一版并没有得到评论界的热情欢迎。书中仍未论及马利肯的分子轨道理论，然而这种理论在当时已为愈来愈多的化学家接受。这一次，评论者开始责备鲍林这种视而不见的回避态度了，鲍林为此辩解道，分子轨道理论的数学味道太浓，他无法对其作一般性论述——“我一心一意想让这本书通俗易懂些，”他在给一位评论者的信中写道——但是，有好几位记者向他提供了几个应用分子轨道理论的简单实例，说明未必一定要作冗长的计算，鲍林才收回自己的说法，开始谈起准备出第四版时，更多地注重分子轨道的理论。
但是，此时已经造成了相当大的影响。鲍林作为化学键理论的先驱，现在看来已经落伍了。“在第三版中，他基本上没有——也不想——触及当时已经颇为流行的课题。这决非一时的疏忽，在很大程度上应归之于他的成见，”他从前的一位学生评论道。“根据我得到的感觉，我想，这也是其他崇拜鲍林的人的感觉，这是一件令人遗憾的事情。”
不过，那年春天的奥斯陆会议又一次振奋起鲍林的精神。来自15个国家，大约有35名物理学家和生物学家，还有25名社会科学家，参加了这次会议，其中包括4名来自苏联的代表。加纳·贾恩和诺贝尔学院的代表以观察员身份出席了大会，对鲍林顺利地主持这一次会议表示很赞赏。作为大会的高潮，一致通过了一份简要陈述目标的公开提纲。这份“奥斯陆声明”呼吁现已掌握核武器的国家禁止向其他国家和国家集团扩散核武器，全面禁止核试验，实行普遍和全面的裁军，研究如何从军事化经济向非军事化经济过渡的问题。作为会议的结果，在奥斯陆大学的大型奥拉会议厅举行了一次公众的集会，到会听众有五百多人。会上，宣读了这份声明。由于鲍林具有杰出的公关才能，美国的新闻媒体对这次会议作了广泛的报道。“几乎每一件事都做得完美无缺，”会议闭幕时，鲍林情不自禁地说道：“奥斯陆大会棒极了。”为了祝贺鲍林和这次会议的成功，挪威学生和许多和平人士在奥斯陆街道上进行了一次火炬游行，这更是一件锦上添花的喜事。
四面楚歌
1961年9月，苏联人又开始进行核试验。鲍林从新闻节目中听到这一消息后，立即致电赫鲁晓夫，“以科学的名义”要求苏联人重新考虑他们的决定。
赫鲁晓夫没有听他的话。肯尼迪跟着也发表了自己的公告，宣布美国可能被迫恢复核试验——他说，进行地下核试验，不会散发出放射性。鲍林向这两个国家的领导人寄发了许多表示愤慨的电报和信件。指出放射性尘埃的危险性，以人类的名义劝他们停止核试验。赫鲁晓夫在东拉西扯长达8页的回信中，将过错一古脑儿全推到西方要重新武装德国的决定上。肯尼迪则一声不吭。
在9月到11月之间，苏联人肆无忌惮地进行了世界上有史以来最为疯狂的一系列核试验。有一次试验测得的量级高达5800万吨。据鲍林的估计，由此散发出来的放射性可能会造成16万名儿童有先天性缺陷，仅是碳14含量的增加就足以在未来几十代人身上造成400万例流产、死胎和生育的缺陷。“这无异于对千百万人的谋杀，”鲍林对媒介说。“堪与法西斯将犹太人送进煤气室事件相比。”
此时，鲍林计划着对苏联作一次访问。
早在这新一轮核试验进行之前，他就接到了邀请参加罗蒙诺索夫创建俄罗斯科学250周年的庆祝活动。鲍林不想用谢绝邀请的方式抗议苏联人的试验，他认为最好还是借此机会打开交流信息的渠道，向苏联人宣讲和平的重要性。他还要提醒苏联化学家：他的化学键理论是正确的，时机也许不大好，但他始终感到，不断增加理性的讨论，才是处理国际问题的有效途径；不错，1961年是猪湾事件发生的一年，也是建造柏林墙的一年，但是，鲍林要通过自己的访问来表明，在国际关系中，还有比恐吓和威吓更好的办法。他要展开具有他个人特色的外交。
但是，当他到苏联驻法使馆申请签证时，那里的工作人员未作解释就一口回绝了他。眼看这次访苏的行程有被取消的危险，他只好按预定计划前往南斯拉夫去参加一次学术性会议。会议期间，一位俄国科学家对他解释了其中的原因：“在巴黎，您到我国使馆说，您是李纳斯·鲍林（鲍林在欧洲时习惯于将自己的名字发成这样的音）。李纳斯·鲍林是西方资本主义世界唯心主义的代表人物，他所创造的化学理论与辩证唯物主义是格格不入的，因此任何一个爱国的苏联科学家都不会使用这一种理论。您应当讲，您是莱纳斯·鲍林，莱纳斯·鲍林是苏联的伟大朋友，是为世界和平而斗争的人。”鲍林纠正了对自己名字的发音，因此签证也就到手了。
鲍林于11月下半月抵达莫斯科，正好赶上纪念罗蒙诺索夫的盛大庆祝活动。随后，他在这个国家里停留了将近一个月，一面观光，一面作各种讲演。他先后作了12次学术报告——其中有两次专门讲述他“腐朽的”共振理论有什么优点——并且在有一千名莫斯科人参加的集会上作了关于和平的公开演说。在讲话中，他和爱娃都表示反对恢复核试验。苏联传媒作了大量报道——特别是爱娃，被一些刊物描写成热爱和平的美国妇女的一个榜样——他们两个人在这段时间里都感到非常愉快。他们观看了布尔什维克芭蕾舞演出，走访了一些教会和学校，与和平运动积极分子交谈，并且参加了许多宴会。唯一感到失望的是，他们再三要求见一见赫鲁晓夫却未能如愿。不过，他们曾与赫鲁晓夫的夫人在一道品茶，并有一次同台讲话。
在美国，经常有人指摘鲍林对苏联太“软”，美国媒体也大量渲染这样的形象。他们无视鲍林曾向赫鲁晓夫提出抗议的事实，对他抗议肯尼迪的类似做法却抓住不放。在一定程度上，特别是与美国舆论的主流相比，鲍林是比较温和的。无庸讳言，他并不认为共产主义比资本主义差；他将这两种制度看作为两种政治一经济的形式，有点像矩阵力学和波动力学，或者像研究化学时采用价一键理论或分子一轨道理论的方法——从表面上看，两种概念有天壤之别，但深入完善下去就殊途同归了。他相信，两种制度最终会看上去很像瑞典式社会主义那样的形态。
尽管他可以严厉批评苏联的政府——公开抨击他们虐待犹太人，镇压匈牙利人的起义，实行斯大林式的清洗，用政治教条限制科学的发展，用死刑惩罚“经济犯罪”，用他的话来说，还有“一个大国采取行动时不讲道德”的许多例子——他还是发现自己喜欢俄罗斯人民，喜欢他们的友好态度和务实精神，喜欢他们对和平的真诚愿望。他和爱娃听到苏联人解释为什么要进行军备竞赛：有人对他们两人说，美国已经在新武器上领先——第一个造出原子弹，第一个造出氢弹，又第一个造出铀弹——为了国家的生存，苏联只能急起直追了。对此，两人都感慨万分。将美国分析为军备竞赛的首要起因，成了60年代鲍林的思想中不可分割的一部分。
鲍林将自己的注意力集中在美国政策上，还有一个人情常理的因素。“每当我批评苏联政府的时候，”他说，“我总感到自己很不满意美国政府的做法，因为我是一个美国人……这就像对待我自己、自己的妻子和孩子，与对待人家、人家的妻子和孩子相比，我感到对自己家里要求应当更严格才对。所以，我认为，批评美国政府应当比批评苏联政府更严厉才对。”此外，他又补充了一句，“我很难指望利用批评对苏联政府会产生多大的影响。”
11月下半月，时断时续的日内瓦禁试谈判又再次开始，不过双方谁也不抱多少乐观的态度。
为了不断地向有关方面施加压力，鲍林比以往更加频繁地发表演说，甚至有人拒绝他登台演讲，他也毫不气馁。在辛辛那提，由于当地美国军团的抗议，他预定进行的关于科学教育的演讲被取消了。1962年底，加州大学里弗赛德分校学生联合会邀请鲍林讲演，谈论核武器问题，学校当局不让他发表演说，辩称这种演说“在本质上具有政治含义”，“不属于化学家的专业范围”。鲍林吁请加州大学总校校长克拉克·凯尔干预，通知他，要是不改变这一决定，他就要采取法律行动。压力起了作用：凯尔关照里弗赛德分校校长重新邀请鲍林演讲。
但是，他被安排在一些礼堂里讲话，每次听众只有数百人，而特勒的原子能委员会却可以通过大众媒介对千百万人发表演说。1962年开始时，公众舆论又开始偏向于恢复试验的主张。肯尼迪在几个月前作出宣布以来，这件事一直拖着，尚未真正付诸行动。鲍林花了七年时间争取达到的目标，看来大有落空的危险。“我们的情绪非常低落，”爱娃在2月份给和平运动中的一位朋友的信中这样写道。“每天都传来形势倒退的消息。我们绞尽脑汁试图找到新的手段，使用新的语言，然而，我们似乎已经山穷水尽，一筹莫展。种种迹象表明，事态的发展愈来愈临近最后摊牌让人绝望的局面。”
3月2日，肯尼迪总统宣布，他已下令批准美国在4月下半月恢复大气层核试验——这将是1958年以来美国第一次进行的这种试验。对鲍林来说这是一个沉重的打击，因为他曾希望肯尼迪能坚持禁试的立场。
鲍林认为，肯尼迪违背了自己在总统竞选期间所作的承诺。这件事也是一个证明，左右总统的是他那些军事顾问，是他在政治上急功近利的短视行为，而不是什么道德和良心。这是军界一实业界巨头的一次胜利，是学界富豪们的一次胜利，也是民主党内认为肯尼迪应走强硬路线的人的一次胜利。鲍林肩负着国家和平的伟大希望，他立即向白宫发去了一份言辞尖锐激烈的电报——“你是否打算发出一条命令，让你成为历史上最不讲道德的人之一，成为人类最大的敌人之一？……你是否打算和苏联领导人抢着背起这口最不讲信义道德的黑锅，仅仅是出于一种政治目的，使美国在武器制造技术方面继续增大对苏联的压倒优势？”——随后，他又去公众场合作了许多白热化的演说。“愤怒！可耻！——对我国政府感到愤怒！对我们国家感到可耻！”鲍林对着听众高声吼叫。“在此，我怀着非常羞愧的心情，第一次公开宣布，不是我们的政府，而是苏联人领导着争取和平的事业；……不是赫鲁晓夫，而是肯尼迪总统才是最最凶恶的人。”他说，美国第一个研制和爆炸了原子弹，第一个试验氢弹，第一个试验超级核武器。美国拥有地球上最大的核武库，拥有最先进的核武器运载系统。以人类的名义，到底有什么必要再试验